2022, Vol. 43
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张强1
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温肖宇1,
窦乃超1,
赵文婷1,
罗淑贞1,
陈志1,
瞿程凯2
2. 中国地质大学(武汉)生物地质与环境地质国家重点实验室, 武汉 430074
, ZHANG Qiang1 , WEN Xiao-yu1 , DOU Nai-chao1 , ZHAO Wen-ting1 , LUO Shu-zhen1 , CHEN Zhi1 , QU Cheng-kai2
2. State Key Laboratory of Biogeology and Environmental Geology, China University of Geosciences, Wuhan 430074, China
随着经济和城市化进程的飞速发展, 我国面临着严峻的大气污染问题, 尤其是细颗粒物(PM2.5)污染[ 1~ 3].有研究表明, PM2.5的时空分布特征存在显著的区域性差异, 其主要受本地排放强度[ 4]、地形起伏度[ 5, 6]、植被覆盖度[ 7]和气象条件[ 8, 9]等因素影响.不同区域PM2.5的首要污染来源也有所差异, 如北京为机动车排放源[ 10], 天津[ 11]和郑州[ 12]为二次污染源和机动车排放源、南京[ 13]为工业源和二次污染源、太原[ 14]为二次污染源和燃煤源等.因此, 研究PM2.5本地化的时空特征及其来源对于科学治理当地颗粒物污染起着重要作用.此外, PM2.5又因其具有空间溢出效应, 存在跨区域传输[ 15~ 17], 邵玄逸等[ 18]的研究发现, 北京市和唐山市PM2.5外来传输贡献可达48.74%和30.67%, 主要来自临近局地, 西北通道和西南通道的输送; 段时光等[ 19]利用后向轨迹模型分析了郑州市秋冬季PM2.5的传输路径和潜在源区, 发现京津冀传输通道城市群是郑州市PM2.5污染的首要贡献源; Kong等[ 20]的研究利用PSCF和CWT方法分析发现四川盆地的南部、东南部和东部是成都市PM2.5污染的主要源区.分析区域大气污染输送路径和潜在源区, 研究城市与周边区域的传输影响, 对于区域间大气污染联防联控工作有着重要意义.
本文以汾渭平原典型城市——运城市为研究对象, 汾渭平原产业结构偏重, 能源结构偏煤, 交通运输结构以公路为主, 加上不利于扩散的地形和气象条件, 导致污染形势严峻.目前, 针对汾渭平原PM2.5污染已经开展了较多研究[ 21~ 23].李雁宇等[ 24]的研究指出, 汾渭平原东部PM2.5浓度白天高晚上低, 周末比周内高0.2%, 空间上渭南市污染最为严重, 其次为运城市、洛阳市, 三门峡市污染最轻; 黄小刚等[ 25]研究了汾渭平原PM2.5污染的地形效应, 发现PM2.5污染与地形起伏度存在明显的负空间自相关性, 洛阳盆地和西安至临汾间的冲击平原污染最为严重; 张海东[ 26]的研究发现, 西安冬季PM2.5污染的主要潜在源区位于关中地区、山西运城以及河南三门峡、洛阳地区.运城市位于汾渭平原核心位置, 且处在西安至临汾冲击平原的污染传输带上, 其大气质量好坏对于周边城市有着重要影响, 运城市2019年PM2.5年均浓度为61 μg·m-3, 与2018年持平, 在汾渭平原城市群中排名从倒4降为倒3, 这表明运城市PM2.5污染问题仍然比较突出, 是汾渭平原颗粒物污染最为严重的城市之一[ 27].已有学者对运城市颗粒物的化学组成[ 28]和来源解析[ 29]做了相关研究, 但是针对运城市PM2.5污染的本地化时空分布特征和区域传输影响的研究还较为鲜见.
基于此, 本文结合2019年3月~2020年2月PM2.5浓度监测数据, 分析运城市PM2.5污染的时空分布特征, 同时利用TrajStat软件提供的聚类分析、潜在源贡献因子分析和浓度权重轨迹分析, 研究运城市不同季节PM2.5区域传输特征及其潜在源区, 以期为运城市PM2.5治理和减排政策制定提供科学依据, 同时为汾渭平原城市群大气污染联防联控治理提供参考依据.
1 材料与方法 1.1 研究区概况运城市位于山西省西南部, 北依吕梁山, 东峙中条山, 西、南与陕西、河南隔黄河相望, 地形以低山、丘陵、平原和黄土地貌为主, 相对海拔差异较大, 气候属暖温带大陆性季风气候, 冬季寒冷干燥, 夏季高温多雨, 年均气温13℃, 年均降雨537 mm, 约50%降雨量集中在7~9月, 受地形和气候因素影响, 降雨量从东南向西北递减[ 30, 31].综合地形地貌、气候因素、第二产业布局和社会经济发展状况, 本研究将运城市划分为北部地区(新绛、稷山、河津、万荣、闻喜)、西部地区(临猗、永济)、东部地区(垣曲、绛县)、南部地区(夏县、芮城、平陆)和中心城区(盐湖区)五大片区( 图 1), 本文在此分区基础上分析PM2.5空间分布特征.
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图 1 运城市五大片区分区示意 Fig. 1 Divisional schematic diagram of five regions in Yuncheng City |
运城市PM2.5和PM10逐小时浓度数据来源于国家空气质量联网监测管理平台( http://60.222.230.181:4017), 对应时段为2019年3月1日至2020年2月29日.后向轨迹模型(HYSPLIT)所用气象场资料来源于NCEP(美国国家环境预报中心)提供的GDAS(全球资料同化系统)数据( ftp://arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/gdas1), 该数据每日4个时次, 分别为00:00, 06:00, 12:00, 18:00(UTC, 世界时), 空间分辨率为1°×1°.本研究季节划分春季为3~5月, 夏季为6~8月, 秋季为9~11月, 冬季为12月~次年2月.
1.3 HYSPLIT模型HYSPLIT模型是由美国国家海洋大气管理中心(NOAA)和澳大利亚气象局共同研发的一种用以计算和分析气流运动、沉降以及扩散的专业模型, 可用来分析多种气象要素输入场、多种物理过程以及不同类型污染物的排放源[ 32, 33], 该模型平流和扩散计算采用拉格朗日方法, 能够直观地表现出气流或粒子的运动轨迹[ 34], 被广泛应用于研究大气污染物的传输特征与来源分析.
本研究利用TrajStat软件[ 35]对运城市进行后向轨迹计算、聚类统计、PSCF和CWT分析, 将运城市市中心(35.02°N, 110.99°E)作为轨迹模拟起始点, 起始高度设置为300m, 该高度既能够反映区域间气流的流动特征, 又可减少近地面摩擦力对其的影响[ 36].每日计算4个时次(00:00, 06:00, 12:00, 18:00, UTC), 模拟时长为24h, 依据Angle Distance算法[ 37]和总空间方差(total spatial variance, TSV)[ 38]的突变点进行聚类, 并结合各季节气流所对应污染物的浓度进行统计分析.
1.4 潜在源贡献因子分析(PSCF)PSCF是一种基于HYSPLIT后向轨迹终点的受体模型, 可用来识别大气污染物的潜在来源[ 39~ 41].PSCF函数基于空间网格进行概率计算, 本文将研究区域按照0.25°×0.25°划分网格, 按文献[ 42]设定ρ(PM2.5)=75 μg·m-3为秋冬季阈值, 春夏两季由于污染较轻, 阈值设定为当季日均浓度的75分位数[ 43], 当轨迹对应的浓度高于此阈值时, 认为该轨迹为污染轨迹.PSCF值为经过网格ij的污染轨迹端点数mij与该网格内所有轨迹端点数nij的比值, 即:
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(1) |
由于PSCF是一种条件概率, 当网格内轨迹端点数(nij)比较小时, 可能会使计算结果存在较大不确定性, 为此引入权重系数Wij来增强其统计平衡以降低误差[ 44], 当某一网格内端点数小于研究区内所有网格平均端点数的2倍时, 就使用Wij乘以PSCFij, 即WPSCFij=Wij×PSCFij, 权重系数Wij定义为[ 45]:
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(2) |
PSCF只能反映网格污染轨迹的占比, 并不能体现污染轨迹对于受点的污染贡献.因此, 本文采用浓度权重轨迹(CWT)分析法[ 46, 47]来计算源区格网的浓度权重, 分析各个轨迹源区对于受点污染的贡献大小, CWT计算公式为:
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(3) |
式中, CWTij是网格ij对应的PM2.5平均权重浓度, l是轨迹, Cl是轨迹l经过网格ij时所对应PM2.5的浓度, τijl为轨迹l在网格ij内的停留时间(可用网格内轨迹端点数来代替), 为减少误差, CWT同样适用PSCF引用的权重系数Wij, 即:
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2019年3月~2020年2月, 运城市颗粒物污染较为严重, ρ(PM2.5)年均值为58.95 μg·m-3, ρ(PM10)年均值为95.86 μg·m-3, 分别比文献[ 42]中年均值二级浓度限值高68%和36.94%, 分别高出汾渭平原年均值10.55%和4.72%, 高出山西省年均值27.32%和8.06%, PM2.5污染较PM10更为严重.由 图 2和 图 3可知, 不同季节颗粒物浓度差异较大. ρ(PM10)表现为冬季高, 夏季低, 春秋居中且相差不大的季节特征, 四季大小为: 冬季>春季>秋季>夏季, 浓度依次为141.85、101.55、86.26和54.18 μg·m-3. ρ(PM2.5)表现为冬季最高, 夏季最低, 秋季大于春季的季节特征, 四季大小为: 冬季>秋季>春季>夏季, 浓度依次为111.24、51.36、43.67和30.02 μg·m-3.从月份来看, ρ(PM2.5)1月最高, 可达135.92 μg·m-3, 7月最低, 为28.93 μg·m-3, ρ(PM10)1月最高, 为161.29 μg·m-3, 8月最低, 为52.07 μg·m-3. ρ(PM2.5)最高值出现在12月22日, 为269.20 μg·m-3, 当日PM2.5/PM10达到0.90, 细颗粒物污染严重, ρ(PM10)最高值出现在5月13日, 为320.50 μg·m-3, 当日PM2.5/PM10为0.28, 主要为粗颗粒物污染.此外, 10月至次年2月之间颗粒物污染持续时间长, 波动剧烈, 这是由于采暖期化石燃料的大量使用增大了污染物的排放量, 加之运城市冬季高湿静稳天气频发, 不利于污染物的扩散, 容易形成区域持续性污染.
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上下短横线分别代表最大和最小浓度, 矩形代表位于25%下四分位数和75%上四分位数之间的浓度, 矩形中的×号和横线分别代表均值和中位数 图 2 运城市PM2.5和PM10季节变化特征 Fig. 2 Seasonal changes in PM2.5 and PM10 in Yuncheng City |
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图(a)和(b)中虚线为环境空气质量标准日均值二级浓度限值, (c)中虚线为分界线 图 3 运城市PM2.5, PM10和PM2.5/PM10逐日变化特征 Fig. 3 Daily variations of PM2.5, PM10 and PM2.5/PM10 in Yuncheng City |
PM2.5与PM10的比值可以反映区域内大气细颗粒物与粗颗粒物的占比, 运城市PM2.5/PM10季节均值变化特征为: 冬季(0.76)>秋季(0.61)>夏季(0.56)>春季(0.45), 秋冬季PM2.5/PM10均大于0.6, 说明这两个季节细颗粒物污染更为严重.从 图 3(c)可以明显看出, 运城市PM2.5/PM10小于0.4的主要集中在3~6月之间, 说明运城市春夏两季粗颗粒物污染事件较多, 而且从春到冬, PM2.5/PM10呈逐渐上升趋势, 细颗粒物污染随季节逐渐严重.
2.2 PM2.5空间分布特征为分析运城市PM2.5浓度空间分布特征, 本研究对2019年运城市区及所属区县共29个站点的PM2.5年均值和季节均值进行了空间插值, 结果见 图 4, 插值采用Arcgis克里金插值法(Kriging)[ 48], 该方法可较好地表征大气污染物的空间分布特征[ 49].同时考虑到各个污染物之间的协同性, 也分别做了SO2、NO2、CO和PM2.5/PM10年均值的空间分布, 结果见 图 5.
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图 4 运城市年均PM2.5空间分布特征 Fig. 4 Spatial distribution of average annual mass concentration of PM2.5 in Yuncheng City |
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图 5 运城市年均CO、SO2、NO2、PM2.5/PM10空间分布特征 Fig. 5 Spatial distribution of average annual mass concentration of CO, SO2, NO2, and PM2.5/PM10in Yuncheng City |
由 图 4可知, 运城市PM2.5年均值呈现北部和中部高, 东部和西部低的污染特征, 北部新稷河一带ρ(PM2.5)最高, 区间可达62.58~72.66 μg·m-3, 西部垣曲县PM2.5污染最轻, ρ(PM2.5)为37.11 μg·m-3.
Pearson相关性分析可知( 表 1), 运城市PM2.5与SO2、NO2、CO和PM10均为显著正相关关系(P < 0.01), 尤其是北部地区和中心城区, 其PM2.5与SO2、NO2和CO相关性均在0.6以上, 属于强相关, PM2.5和PM10相关性高达0.918和0.878, 属极强相关, 这表明该区域PM2.5与SO2、NO2、CO和PM10具有强同源性.SO2和CO来自于工业排放和化石燃料的燃烧, NO2主要来源于汽车尾气排放[ 50], 如 图 5(a)~ 5(c)所示, SO2、NO2和CO高值区均集中在北部地区, 这是由于运城北部属于工业区, 分布着大量冶金、发电、建材和石油化工等高排放企业, 化石燃料使用量大, 而且原辅料、燃料和产品都是通过重型柴油车公路运输, 污染物排放量大, 加之北部地区和中心城区属于盆地区域, 地势较低, 年平均风速较小, 不利于污染物扩散, 导致PM2.5污染严重.而东部和西南部属于山区地形, 产业主要以农、林业为主, 污染物排放少, 加之山脉阻挡作用, 区域传输较少, 所以PM2.5污染较轻.
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表 1 运城市PM2.5与SO2、NO2、CO、PM10的Pearson相关系数1) Table 1 Pearson's correlation coefficient between PM2.5, SO2, NO2, CO, and PM10 in Yuncheng City |
此外, 由 图 5(d)可知, 北部地区和中心城区PM2.5/PM10相对较小, 这说明该区域粗颗粒物污染更为严重, PM10不仅受人为源排放影响, 还与沙尘传输有关[ 16], 该区域位于西安-临汾冲击平原的中心位置, 易受到来自西安、咸阳、渭南和临汾等地沙尘的传输.
运城市PM2.5空间分布季节变化如 图 6所示.春季运城市ρ(PM2.5)主要分布在34.03~58.50 μg·m-3之间, 高值区集中在北部地区, 与年均值分布相比, 盐湖区污染相对较轻, 这可能是由于采暖期结束, 本地排放量降低, 再加上春季来自西北方位的气团传输距离较长, 风力损耗严重, 对盐湖区传输较少.夏季PM2.5空间分布与春季大体一致, 但污染较轻, 除去平陆县(36.92 μg·m-3)之外, ρ(PM2.5)均低于国家一级限值, 这是由于夏季温度上升, 大气热力条件增强, 加剧大气湍流的交换, 有利于污染物的扩散[ 51].而平陆县ρ(PM2.5)较高可能是受到了三门峡和洛阳等地的传输影响, 由于其地处中条山脉间的峡口处, 从后文气流传输结果来看, 来自东南部的气团都是经此峡口进入运城.秋季ρ(PM2.5)主要分布在32.72~62.94 μg·m-3之间, 较夏季污染加重, 空间上与春夏相比, 盐湖区转为高值区, 这可能是由于秋季来自洛阳和三门峡的污染气团与本地排放相互影响, 加之盐湖区地处运城盆地海拔最低处, 周边山地环绕, 扩散条件差, 导致污染物累积.冬季PM2.5高值区分布与年均相似, 主要为北部地区和中心城区, ρ(PM2.5)分布在57.44~136.00 μg·m-3之间, 污染最为严重, 主要是由于冬季气温较低, 相对湿度较大, PM2.5二次转化和累积严重, 而且风力较弱, 不利于污染物扩散.
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图 6 运城市PM2.5空间分布季节特征 Fig. 6 Seasonal characteristics of PM2.5 spatial distribution in Yuncheng City |
为研究运城市大气PM2.5各季节输送路径特征, 本研究采用HYSPLIT模型计算了运城市(35.02°N, 110.99°E)2019年3月1日至2020年2月29日每6h后向轨迹, 通过总空间方差法(TSV)将后向轨迹气团按季节分别聚类为4、4、5和4类( 图 7), 为进一步量化表征各气流轨迹的污染物浓度特征, 将运城市PM2.5逐日小时浓度与气团轨迹相结合进行统计分析( 表 2).
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图 7 运城市不同季节后向轨迹聚类分布 Fig. 7 Backward trajectory clusters in different seasons in Yuncheng City |
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表 2 四季各类轨迹路径及出现概率和对应的PM2.5浓度统计分析结果 Table 2 Statistical analysis results of all types of trajectory paths, occurrence probability, and PM2.5 concentration in all tracks in the four seasons |
分析 图 7和 表 2可知, 不同季节聚类轨迹出现概率、途经区域、污染浓度和季节占比均存在明显差异.春季来自宁夏东部, 途经甘肃东北部、陕西北部、铜川和渭南到达运城的轨迹2出现概率和污染轨迹占比均最大, 分别为34.51%和28.57%, 但是其平均ρ(PM2.5)和污染轨迹浓度均最低, 分别为38.48 μg·m-3和67.84 μg·m-3, 来自陕西南部, 途经三门峡到达运城的轨迹3为短距离输送气团, 移动速度慢, 不利于污染物扩散, 导致其污染轨迹占比和浓度均较高, 分别为28.57%和75.41 μg·m-3, 污染轨迹浓度最高的是来自内蒙古中部, 经陕西北部、临汾到达运城的轨迹4, 浓度可达82.72 μg·m-3, 其出现概率和污染轨迹季节占比分别为24.11%和24.18%.夏季主要以短距离输送为主, 来自河南西南部, 经洛阳和三门峡进入运城的轨迹3为主要聚类, 出现概率为36.68%, 污染轨迹占比35.11%, 污染轨迹浓度最高的是起自山西南部, 途经河南西北部、洛阳和三门峡到达运城的轨迹2, 浓度为53.15 μg·m-3, 其污染轨迹季节占比也最高, 为43.62%.与其他季节相比, 夏季到达运城的各气团携带的ρ(PM2.5)低, 气团较为清洁.秋季来自河南的轨迹占比最大, 总共可达51.10%, 其中来自河南西南部, 途经洛阳和三门峡的轨迹1污染轨迹占比和浓度最高, 分别为32.89%和120.22 μg·m-3, 来自铜川和渭南的轨迹2污染轨迹占比及其污染浓度分别为22.37%和108.02 μg·m-3, 污染程度仅次于轨迹1.冬季来自内蒙古南部, 途经陕西北部、渭南到达运城的轨迹1为主要聚类, 出现概率高达33.24%, 污染轨迹占比28.03%, 其污染轨迹浓度较高, 为146.95 μg·m-3, 来自甘肃东北部, 途经铜川和渭南的轨迹4平均ρ(PM2.5)和轨迹浓度最高, 分别为127.44 μg·m-3和153.14 μg·m-3, 其污染轨迹占比为26.36%, 仅次于轨迹1.
综上, 运城市春冬两季源自内蒙古和宁夏等地的西北向气团占比最高, 分别为58.69%和55.77%, 且轨迹污染最为严重, ρ(PM2.5)最高可达82.72 μg·m-3和153.14 μg·m-3. 夏季主要受偏东和偏南气团的影响, 气团较为清洁, ρ(PM2.5)处于26.57~35.58 μg·m-3之间, 相对污染程度较高的气团来自山西南部和河南西南部, 秋季来自河南西南部的气团污染占比最大, 为32.89%, ρ(PM2.5)最高, 可达120.22 μg·m-3.
2.4 污染潜在源区分析在输送路径分析的基础上, 利用TrajStat软件对运城市PM2.5进行潜在源分析(WPSCF), 计算结果见 图 8.将WPSCF大于0.7的区域作为受点污染最主要的潜在源区.
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图 8 运城市PM2.5潜在源贡献四季分布 Fig. 8 Potential source contribution function maps of PM2.5 in four seasons in Yuncheng City |
由 图 8可知, 运城市PM2.5的污染潜在源区季节差异明显.春季最主要的污染源区分布在湖北西北部和河南中部, 其次, 在洛阳市西南部、临汾市南部也存在着零星高值区.夏季WPSCF高值主要分布在运城本地、河南的中部和东部.秋季WPSCF高值区主要分布在陕西的北部、西部以及东南部与三门峡市交界区域、河南的西南部.冬季WPSCF大于0.7的范围明显增大, 高值区主要集中在陕西、河南和山西这3省交界区域、陕西西部、甘肃东北部、宁夏中部和河南东部.
为了进一步探讨源区对运城市PM2.5的污染贡献程度并验证WPSCF分析结果, 对其进行了浓度权重轨迹计算(WCWT), 结果见 图 9, WCWT值越大代表着对受点的污染贡献越大, 本文将WCWT值大于75 μg·m-3的区域定义为主要贡献区.
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图 9 运城市PM2.5浓度权重轨迹四季分布 Fig. 9 Concentration weighted trajectory analysis maps of PM2.5 in four seasons in Yuncheng City |
由 图 9可知, WCWT分析结果与WPSCF分析结果相似.春季和夏季WCWT值基本都小于75 μg·m-3, 春季相对高值区域主要分布在陕西东南部、河南南部和山西西南部等区域, 内蒙古南部和宁夏西北部也存在零星高值区, 夏季相对高值区主要分布在河南中部、运城本地和洛阳市东北部.秋季WCWT值大于75 μg·m-3主要集中在运城本地、三门峡市、陕西的西部和东南部, 在湖北的北部和河南的南部也存在着零星的WCWT大于90 μg·m-3的区域.在冬季, WCWT值普遍超过其它季节且大于120 μg·m-3的范围最大, 主要集中在陕西、河南和山西这3省交界区域, 此外, 湖北的西北部、河南的中部和北部、陕西的西北部、甘肃东北部和宁夏中部等零星区域WCWT值也大于100 μg·m-3, 对于运城市冬季PM2.5有着显著影响.
3 结论(1) 时间分布特征上, 运城市ρ(PM2.5)和ρ(PM10)冬季最高, 分别为111.24μg·m-3和141.85 μg·m-3, 夏季最低, 春秋居中且相差不大. PM2.5/PM10季节均值冬季(0.76)>秋季(0.61)>夏季(0.56)>春季(0.45).秋冬季颗粒物污染主要以细颗粒物为主, PM2.5/PM10日均值小于0.4的主要集中在3~6月, 春夏季粗颗粒物污染事件较多.
(2) 空间分布特征上, 运城市年均PM2.5呈现北部和中部高, 东部和西部低的污染特征, 新稷河一带污染最重, ρ(PM2.5)为72.66 μg·m-3, 西部垣曲县污染最轻, ρ(PM2.5)为37.11 μg·m-3, 高值区PM2.5与SO2、NO2和CO呈显著强相关, 本地排放对高值区PM2.5影响较大; 季节分布特征与年分布有所差异, 春季中心城区污染较轻, 夏季ρ(PM2.5)均值最低, 为28.95 μg·m-3, 南部平陆县污染相对最重, 秋季中心城区转为高值区且ρ(PM2.5)相对最高, 可达62.94 μg·m-3, 冬季污染最为严重, ρ(PM2.5)分布在57.44~136.00 μg·m-3之间, 高值区与年分布一致, 集中在北部地区和中心城区.
(3) 输送路径分析结果表明, 西北向气团是影响运城市春季和冬季污染的主要气团, 其季节占比分别为58.69%和55.77%, ρ(PM2.5)最高可达82.72 μg·m-3和153.14 μg·m-3, 夏季主要受偏东和偏南气团的影响, 气团较为清洁, 相对污染程度较高的气团来自山西南部和河南西南部, 秋季来自河南西南部的气团污染占比最大, 为32.89%, ρ(PM2.5)最高, 可达120.22 μg·m-3.
(4) PSCF和CWT分析结果表明, 运城市PM2.5潜在源区存在明显的季节特征.主要贡献源区范围春夏最小, 秋季开始变大, 冬季范围最广且贡献最大.春季主要源区位于陕西东南部、河南中部和西南部与湖北接壤区域, 夏季主要位于河南中部和东部区域, 秋季主要位于河南西南部、陕西西部和东南部, 冬季则主要集中在陕西、河南和山西这3省交界区域以及河南中部和陕西西部.
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